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  • 我国科学家成功合成水裂解生物催化剂

    来源:www.shuoshisheng.net 发布时间:2019-12-29

    作者:甘晓来源:科学网发布时间:2015/5/18 2:004:40

    选择名称:萧中

    Da

    中国科学家成功合成水裂解生物催化剂

    模拟光合作用:我们更近一步

    ■记者甘晓

    在光合作用下,植物利用太阳能裂解水释放氧气,获得电子和质子的过程是自然界最重要的能量转化和物质转化过程 科学家们一直试图模拟这一过程,以获得清洁的氢能,但如何制备高效的人工水裂解催化剂一直困扰着他们。

    近日,中国科学院化学研究所的张春喜研究团队首次成功合成了类似光合作用分水催化中心的人工催化剂,这使得光合作用的人工模拟成为关键一步。 这项研究最近发表在杂志《科学》上,立即引起了国际科学界的广泛关注。

    预先预测的结构

    作为一种稳定的物质,水裂解必须使用合适的催化剂。 经过数十亿年的进化,自然界在光合作用中形成了一种叫做“光系统”的酶,其中关键结构“水分裂催化中心”是合适的催化剂。

    它是人类已知的唯一一种利用太阳能高效安全地裂解水的生物催化剂。 然而,科学家们在理解“水裂解催化中心”的结构和功能方面进展缓慢,人工合成更难实现。

    1999年,仍在中国科学院植物研究所攻读博士学位的张春喜通过理论分析预测了催化中心的结构和催化机理。研究结果发表于《科学通报(英文版)》。 “我的导师邝听云院士问我有多自信,我回答说她的模型是最合理的 如果它是合理的,它可能是正确的。 ”张春喜向记者回忆道《中国科学报》

    直到2011年,日本学者通过高分辨率光学系统二的晶体结构研究,最终确认了“水裂解催化中心”的结构。 研究表明,该催化剂是由四个锰离子、一个钙离子和多个氧原子组成的不对称金属簇,催化剂周围分布有复杂的配体。 其中,关键成分钙离子的结合方式与张春喜的预测相同。 这一进展也给了张春喜开展相关综合研究的极大信心和希望。

    兴奋与挫折的重复尝试

    张春喜解释说,人工合成“水裂解催化中心”的难点包括如何使锰原子和钙原子稳定连接,如何形成不对称的骨架结构,如何模拟酶工作的生物环境等。

    针对这些困难,张春喜从2011年开始尝试对“水裂解催化中心”进行人工模拟研究,为人工模拟合成奠定了基础。

    2013年5月,张春喜带领研究生陈昌辉制定了人工合成“水裂解催化中心”的新计划,并开始共同尝试。 他们使用高锰酸钾、醋酸锰、醋酸钙及相关有机酸等简单廉价的化学试剂为原料,通过简单的化学实验设备中的沸腾、重结晶等一系列过程,获得可能含有目标产物的混合物。

    “因为我们不知道目标产品的物理和化学性质,如何分离和鉴定它们对我们的实验是一个巨大的挑战。 ”张春喜说

    幸运的是,2014年4月,陈昌辉在显微镜下偶然从一堆晶体中看到一个形状规则、与其他晶体明显不同的小晶体 经过测试,这种晶体正是他们梦寐以求的目标化合物。

    "一定要尽快重复相同的晶体,哪怕是一个!"张春喜告诉陈昌辉 然而,令他们沮丧的是,他们在接下来的3个月里什么也没发现水晶再也没有出现过。

    “这只是另一个开始”

    之后,张春喜开始一个接一个地改进和优化合成条件和分离纯化方法。 五个月后,单晶x光衍射显示,“水裂解催化剂”终于再次出现。 这是迄今为止所有人工模拟物中最接近天然催化剂的模拟物。它不仅很好地模拟了生物催化剂核的不对称结构,而且模拟了其配体环境

    研究人员还发现,他们收获的产品在结构和物理化学性质上与天然催化剂相似,并且利用电化学和低温电子顺磁共振技术具有催化水分解的功能。

    在张春喜看来,“水裂解催化剂”的人工合成才刚刚开始。 “这是一个新的开始 ”他强调说

    目前,张春喜继续对“水裂解催化剂”相关科学问题进行深入研究 “我正在进一步优化模拟器的结构 他说,他希望获得廉价高效的人工水裂解催化剂,并为人类利用太阳能和水生产清洁能源开辟新途径。

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